En les últimes dècades, el Villarreal CF ha sigut un dels clubs nacionals que més futbolistes ha incorporat a les convocatòries de la Selecció Espanyola. En les dues últimes convocatòries, l'exseleccionador Robert Moreno va citar quatre futbolistes grocs (Pau Torres, Gerard Moreno, Santi Cazorla i Raúl Albiol), convertint el Submarí en el club amb més representació en el combinat nacional.
En plena època daurada de la Selecció Espanyola, al juny de 2011, el Villarreal CF fins i tot va superar aquesta xifra de convocats, comptant amb fins a cinc futbolistes citats. El llavors seleccionador nacional, Vicente del Bosque, va trucar a Santi Cazorla, Joan Capdevila, Bruno Soriano, Carlos Marchena i Borja Valero.
Després d'haver disputat 20 temporades a Primera Divisió, el Villarreal ha aportat 18 futbolistes a les files de 'La Roja':
- Unai Vergara: Una internacionalitat. Va disputar l'Anglaterra 3-0 Espanya del 28 de febrer de 2001.
- Guayre: Una internacionalitat. Va jugar l'Espanya 5-0 San Marino del 9 de febrer de 2005.
- Marcos Senna: 28 partits amb la Selecció Espanyola. Campió d'Europa a 2008. Va debutar el 1 de març de 2006 en la victòria d'Espanya davant Costa d'Ivori per 3-2.
- Joan Capdevila: 60 partits amb la Selecció Espanyola, 48 com a groc. Campió d'Europa i del Món a 2008 i 2010.
- Àngel López. Cinc partits internacionals, dos com a groc.
- Santi Cazorla. 81 partits amb la Selecció Espanyola, 38 com a groc. Campió d'Europa a 2008 i 2012.
- Diego López. Una internacionalitat. Va disputar el Macedònia 2-3 Espanya del 12 d'agost de 2009.
- Carlos Marchena: 69 partits amb la Selecció Espanyola, set com a groc. Campió d'Europa i del Món a 2008 i 2010.
- Bruno Soriano: 10 partits amb la Selecció Espanyola. Va debutar el 11 d'agost de 2010 davant Mèxic (1-1).
- Borja Valero: Una internacionalitat. Va jugar els Estats Units 0-4 Espanya del 4 de juny de 2011.
- Mario Gaspar: Tres partits internacionals. Va debutar el 12 d'octubre de 2015 a l'Ucraïna 0-1 Espanya.
- Sergio Asenjo: Una internacionalitat. Va disputar l'Espanya 3-1 Sèrbia del 29 de maig de 2016.
- Denis Suárez: Una internacionalitat. Va disputar l'Espanya 3-1 Sèrbia del 29 de maig de 2016.
- Rodrigo Hernández: 11 partits amb la Selecció Espanyola, un com a groc.
- Pablo Fornals: Dues internacionalitats, una com a groc.
- Raúl Albiol: 56 partits amb la Selecció Espanyola, quatre com a groc. Campió d'Europa a 2008 i 2012 i del Món en 2010.
- Gerard Moreno. Tres internacionals. Va debutar el 15 d'octubre de 2019 davant Suècia (1-1).
- Pau Torres. Una internacionalitat. Va disputar l'Espanya 7-0 Malta del 15 de novembre de 2019.
